本网讯　近日，化学化工学院燃料电池研究所李忠芳教授在新型全共轭卟啉类COFs的结构设计及催化剂电子调控氧催化性能提升取得重要进展，相关成果以“Facile method to synthesize conjugated poly (1,4-phenyldiimine) porphyrin cobalt with “electron–pump” for enhancing bifunctional catalytic oxygen reaction performance”为题发表在SCI一区期刊Nano Research上。(Nano Research, 2025, 18, 94907789.)

　　针对单环或非全共轭的卟啉配合物COFs催化剂材料存在的热稳定性差等问题，此次工作通过RuCl3催化meso-5,10,15,20-四(4-硝基苯基)卟啉钴与1,4-对苯二甲醇发生氧化还原反应，制备由Schiff碱基团连结的、不同边缘基团修饰的COFs（M-PImPorCo、N-M-PImPorCo和N-PImPorCo）。M-PImPorCo在610℃以下不失重。把M-PImPorCo固载到三维石墨烯（3D-G）表面、600℃活化得到催化剂M-PImPorCo/3D-G，实验结果表明，催化剂中的M-PImPorCo没有分解、没有堆积，近单层平铺3D-G表面；M-PImPorCo与3D-G之间发生强烈的π-π相互作用。M-PImPorCo/3D-G催化ORR的半波电位（E1/2）为0.91 V vs. RHE，催化OER过电位（η10）为260 mV，催化氧反应双功能过电位△E=0.58 V。催化氧反应活性顺序为：M-PImPorCo/3D-G＞N-M-PImPorCo/3D-G＞N-PImPorCo/3D-G，表明供电子基对氧反应催化性能提升有利。M-PImPorCo/3D-G组装的液态锌-空气电池（L-ZABs）峰值功率密度（Pmax）为278.8 mW cm-2。DFT计算结果表明，吸电子基团-C=N-可将边缘的给电子基团-CH2OH中的电子云吸引到Co-N4活性位点；-C=N-可以优化氧反应中间体的质子化过程；D-p-A结构（供体-p-受体结构）可提升M-PImPorCo/3D-G的催化性能。

　　此次成果以我校学院为第一完成单位，学院博士研究生孙迎港为第一作者，李忠芳教授为通讯作者。研究工作得到国家自然基金与山东省自然科学基金项目的资助。